在CO_{2}电催化还原过程中,Ni单原子催化剂中的吸附剂配置由Operando XAS,XES和机器学习揭示

科学领域:

• 材料科学 材料科学 材料科学
• 电化学 电化学 电化学
• 催化剂是一种催化剂.

背景情况:

• 和联合化碳 (Ni-N-C) 催化剂在二氧化碳电还原 (CO2RR) 到二氧化碳方面表现出高性能.
• 对它们的工作机制缺乏直接的实验洞察力,阻碍了进一步的催化剂开发.

研究的目的:

• 为了阐明CO2RR在Ni-N-C催化剂中单独分散的Ni位点中的反应机制.
• 确定吸附物的性质,并了解CO2RR过程中中间体的电子和结构性质.

主要方法:

• 运行高能分辨率光检测到在NiK边缘附近的X射线吸收边缘结构 (HERFD-XANES).
• 价值到核心的X射线发射光谱 (vtc-XES) 和在Ni L3边缘的X射线吸收 (XAS).
• 结合机器学习和密度函数理论进行全面分析.

主要成果:

• 直接实验洞察CO2RR期间在Ni位点形成的吸附物.
• 从辐射损伤效应引起的显著反应诱导的变化.
• 确定了Ni中心和CO2RR中间体,特别是CO吸附剂之间的键形成.

结论:

• 提供了对Ni-N-C催化剂在原子尺度上的工作机制的基本理解.
• 启用了催化活动和实验文物之间的差异化.
• 为设计改进的Ni-N-C催化剂提供了一条道路,以实现高效的二氧化碳转化.