立体活性单对操纵用于基于GeSe的化合物的高热电性能

科学领域:

• 材料科学 材料科学 材料科学
• 固态物理 固态物理
• 热电学是一种热电学.

背景情况:

• 高晶体对称性与优越的热电特性有关,这是由于高谷退化和载体流动性.
• 二进制GeSe具有低对称的正方形结构,限制了其作为热电材料的潜力.
• GeSe 中的立体活性单双电子为其低对称性做出了贡献.

研究的目的:

• 通过与GeTe合金,从低对称的GeSe中设计一个高对称的方圆体结构.
• 研究结构修改对热电性质的影响,包括山谷退化,载体流动性和导热性.
• 探索价值电子对排斥理论在指导材料设计中的作用.

主要方法:

• 将GeSe与GeTe合并,以形成GeSe$_{1-x}$Te$_x$固体解决方案.
• 利用价值电子对排斥理论来预测和实现方体结构.
• 描述合成材料的结构,电子和热传输特性.
• 测量热电功率数字 (ZT).

主要成果:

• 通过$xge$0.3实现了GeSe$_{1-x}$Te$_x$的坚固的面结构,削弱了Ge lone电子对的立体活性.
• 谷变性 (N$_V$) 从2增加到9,载体流动性 ($\mu$) 从<5增加到>10 cm$^2$ V$^{-1}$ s$^{-1}$ (室温).
• 功率因子增加了两个数量级,达到26.9 $\mu$W cm$^{-1}$ K$^{-2}$在638 K,为$x=0.5$.
• 格子导热率下降到~1.0 W m$^{-1}$ K$^{-1}$ 在300K时为$x=0.5$,低于二进制GeSe.
• 在638K时,罗ম্ব面GeSe$_{0.5}$Te$_{0.5}$的最大ZT值达到了~1.1的值,超过了GeTe.

结论:

• 通过将GeTe与GeTe合金进行合理修改,将GeSe转化为高对称的方圆体结构,可显著提高其热电性能.
• 增强的热电特性归因于增加的山谷退化和载体流动性,以及减少的晶格导热率.
• 这项研究表明,通过控制晶体对称性来优化具有单双电子的热电材料的可行策略.