通过神经网络辅助的分子动力学模拟,重新审视离子在室温的固态电解质中的平面和通道扩散
Yao Huang1, Dan Zhao1, Mingsen Deng1
1Guizhou Provincial Key Laboratory of Computing and Network Convergence, School of Information, Guizhou University of Finance and Economics, Guiyang, Guizhou 550025, P. R. China. deng@gznc.edu.cn.
Physical chemistry chemical physics : PCCP
|January 22, 2025
概括
这项研究使用深潜模拟来揭示Li10GeP2S12固态电解质中的Li+离子扩散. 结果显示,沿c轴的通道扩散速度快于平面扩散,这对于固态电池的开发至关重要.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 计算化学计算化学
- 固态电化学 固态电化学
背景情况:
- 超离子导体 (SIC) 材料是固态电解质 (SSE) 高离子导电性的关键.
- 10GeP2S12 (LGPS) 具有显著的离子导电性,使其成为SSE研究的焦点.
- 传统的初始分子动力学 (AIMD) 模拟在室温下面临LGPS动力学的时间尺度限制.
研究的目的:
- 通过使用先进的模拟技术,在室温下研究Li10GeP2S12中的Li+离子扩散行为.
- 在LGPS结构中识别和描述特定的扩散途径 (通道内和平面内).
- 确定与不同的Li+离子迁移机制相关的能量障碍.
主要方法:
- 为Li10GeP2S12系统训练了一个深潜力 (DP) 模型.
- 进行了广泛的300纳秒DeePMD模拟,以分析Li+离子动态.
- 研究了沿c轴的单维 (1D) 内通道扩散和在ab平面内的二维 (2D) 内平面扩散.
主要成果:
- 在整个300纳秒模拟过程中,LGPS框架结构表现出了显著的稳定性.
- 确定了两个不同的平面扩散路径 (Li-2和Li-4) 的能量障碍分别为0.23 eV和0.34 eV.
- 计算了大约0.083 eV的能量屏障,用于沿c轴的通道内扩散,与之前的研究一致.
结论:
- 与平面内迁移相比,离子扩散通过内通道路径经历的阻力明显较低.
- 尽管Li-2路径的能量屏障比Li-4更高,但它仍然是飞机内Li+迁移的可行途径.
- 这些发现支持实验和理论证据,突出了LGPS中1D扩散通道在固态电池应用中的效率.


