对基于Zr的金属有机框架催化剂的半经验量子力学方法的评估
Thanh-Hiep Thi Le1, Pablo Gómez-Orellana1, Manuel Angel Ortuño1,2
1Centro Singular de Investigación en Química Biolóxica e Materiais Moleculares (CIQUS), Universidad de Santiago de Compostela, Jenaro de la Fuente s/n, 15782, Santiago de Compostela, Spain.
概括
半经验量子力学方法为在催化中模拟基于的金属有机框架 (MOFs) 提供了一个低成本的替代方案. 尽管需要进一步改进,但GFN1-xTB对MOF催化剂的高吞吐量选具有前景.
科学领域:
- 计算化学的计算化学
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 不同质的催化剂.
背景情况:
- 基于的金属有机框架 (MOF) 由于其稳定性和活性位点,在异质催化中至关重要.
- 传统的密度函数理论 (DFT) 对于复杂的MOF反应机制来说在计算上是昂贵的.
- 半经验量子力学 (SQM) 方法提供了更快的替代方案,但它们对MOF催化物的应用尚未得到充分探索.
研究的目的:
- 为了对各种SQM方法 (PM6,PM7,GFN1-xTB,GFN2-xTB) 与混合DFT (M06) 的性能进行比较,用于建模基于Zr的MOF.
- 评估SQM方法的准确性,以检测UiO-66.6中的缺陷节点,配体交换,反应障碍和宿主-客人相互作用.
- 评估SQM方法对MOF催化剂高通量选的潜力.
主要方法:
- 对UiO-66 MOF的计算建模.
- 与混合DFT (M06) 进行SQM方法 (PM6,PM7,GFN1-xTB,GFN2-xTB) 的比较.
- 电子结构的评估,有缺陷的节点,连接体交换,屏障高度和主机-客户互动.
主要成果:
- 在使用正确受约束模型时,GFN1-xTB在各种属性中展示了在测试的SQM方法中表现最好的性能.
- 与模拟MOF系统的DFT相比,SQM方法提供了显著较低的计算成本.
- 诸如缺陷节点和带交换等特定特性在不同的SQM方法中显示出不同程度的准确性.
结论:
- 在特定限制条件下,GFN1-xTB是研究基于Zr的MOF催化最有前途的SQM方法.
- 通过高通量选,SQM方法,特别是GFN1-xTB,有可能加速通过高通量选发现新的MOF催化剂.
- 为了在MOF催化研究中更广泛地应用SQM,建议使用更准确的方法进行进一步的细化和验证.
