无化FMOF-1的多功能功能化,以提高碳捕获和分离:一个预测性的分子模拟研究
Rashida Yasmeen1, Sheikh M S Islam2, Jincheng Du1
1Department of Materials Science & Engineering, University of North Texas, 1155 Union Circle, Denton, Texas-76203, USA. Jincheng.Du@unt.edu.
化金属有机框架 (FMOF) 的功能化增强了二氧化碳的捕获. -COOH功能化的FMOF-1在碳捕获应用中显示出优异的二氧化碳吸收和选择性.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 计算化学计算化学
- 分离科学 分离科学
背景情况:
- 化金属有机框架 (FMOFs) 是具有气体吸附潜力的超性材料.
- 现有的FMOF利用了-CF3或-F组,但它们用于增强二氧化碳捕获的功能尚未得到充分探索.
研究的目的:
- 通过计算设计和分析功能化的FMOF-1-X (X = -OCH3, -CN, -OH, -COOH, -NH2) 用于二氧化碳吸附和分离.
- 评估功能组对CO2,CH4和N2吸附特性和选择性的影响.
主要方法:
- 大法典蒙特卡罗 (GCMC) 模拟CO2,CH4和N2的吸附同热体.
- 分子蒙特卡洛模拟以确定亨利常数 (KH) 和同质吸附热 (Qst0).
- MP2 量子力学模拟用于结合能 (BE) 计算.
- 理想吸附溶液理论 (IAST) 用于预测二元气体混合物的选择性.
主要成果:
- 与母公司FMOF-1相比,功能化系统地增强了KH,Qst0和BE.
- -COOH功能化的FMOF-1在低压下表现出最高的二氧化碳吸收率和优异的CO2/CH4 (59.6) 和CO2/N2 (128.7) 选择性.
- -OH功能化的FMOF-1在高压 (30 bar) 时显示出最高的二氧化碳吸收.
- 所有功能化的MOF都显示了比母FMOF-1更高的二氧化碳吸收率.
结论:
- 用 -OH, -COOH或 -NH2 取代 -CF3 组显著提高了FMOF-1 中的二氧化碳吸附能力和选择性.
- -COOH功能化的FMOF-1是有效的二氧化碳分离和捕获的有希望的候选者.
- 这些发现支持在天然气净化,填埋气体分离和烟气处理中应用功能化MOF.
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