利用DFT和机器学习来准确预测合聚合物中的光学间隙

科学领域:

• 材料科学与工程 材料科学与工程
• 计算化学计算化学
• 聚合物科学 聚合物科学

背景情况:

• 结合聚合物 (CPs) 具有可调节的电子特性,对于光电子应用至关重要.
• 在CP中准确预测光带间隙 (E_expgap) 是一个重大挑战.
• 现有的方法很难将理论计算与实验光学带间隙相关联.

研究的目的:

• 开发一种可靠的模型,用于预测合聚合物 (CP) 的实验测量光带间隙 (E_expgap).
• 将密度函数理论 (DFT) 的计算与数据驱动的机器学习 (ML) 方法相结合.
• 加速设计和开发用于光电子应用的高性能CP.

主要方法:

• 利用CP的1096个数据点,使用DFT计算改性寡合体的HOMO-LUMO差距 (E_oligomergap).
• 开发了使用E_oligomergap和单体分子特征来捕获电子属性的ML模型.
• 训练并验证了六个ML模型,XGBoost-2被确定为表现最佳的模型.

主要成果:

• 修改过的寡合体显著改善了DFT计算和实验带间隙之间的相关性 (R2 = 0.51对比0.15单体).
• XGBoost-2模型在预测E_expgap时达到高精度 (R2 = 0.77,MAE = 0.065 eV),在实验误差范围内.
• XGBoost-2在多种CP结构中展示了出色的插值和外推能力.

结论:

• 结合DFT和ML的新策略提供了准确而高效的CP光带间隙预测.
• 这种综合方法促进了先进的合聚合物的加速设计.
• 开发的模型显示了未来光电子设备中高性能CP的重大前景.