原子精确的Ni集群诱导活性NiN2位点与均的大空缺,以实现高效的CO2-to-CO转化
Guangyuan Xu1, Xingjie Peng2, Chuanqiang Wu3
1State Key Laboratory of Precision and Intelligent Chemistry, School of Chemistry and Materials Science, University of Science and Technology of China, Hefei, Anhui, PR China.
本研究引入了一种新方法,用于创建具有高纯度和活性- (NiN2) 催化剂的工程空缺. 这些催化剂有效地将二氧化碳 (CO2) 转化为一氧化碳 (CO),具有高选择性.
科学领域:
- 电化学 电化学 电化学
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 二氧化碳 (CO2) 电还原为一氧化碳 (CO) 是二氧化碳固定的一个关键策略.
- 现有的催化剂在广泛的潜能范围内缺乏足够的活性和选择性 (FEco).
- 精确设计的活跃站点和空缺位置对于提高催化性能至关重要.
研究的目的:
- 为高纯度和活性NiN2催化剂开发一个通用的合成协议.
- 在NiN2活跃地点周围精确设计均大 (UL) 职位空缺.
- 调查UL空缺职位对二氧化碳电减性能的影响.
主要方法:
- 使用"预沉积+热解"方法与原子精确的Ni集群 (Ni_n) 制造NiN2催化剂.
- 在支持的现场蚀刻使用来自Ni集群的硫联体来创建空位.
- 使用现场红外光谱和理论计算进行了表征.
主要成果:
- 实现了高纯度的NiN2催化剂,精确设计了均大 (UL) 的空缺.
- 证明了异常的催化活性,周转频率 (TOF) 为 350,000 h^-1.
- 在一个广泛的电位范围 (1500 mV) 中,获得了接近100%的CO法拉代效率 (FEco).
结论:
- 在高纯度NiN2场地的工程UL空缺显著提高了CO2的电还原活性和选择性.
- 一般的合成策略允许使用原子精确的金属集群同时设计活跃站点和空缺.
- 这种方法有望改善各种化学反应中的催化性能.
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