加快化物降解为氨:双活性位点Pt-Ir催化剂的协同效应
Huimin Xu1,2, Yaoyu Zhang1,3, Yuxiong Wang1,2
1Department of Environmental Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China.
双活性位点的Ir-Pt/TiO2催化剂克服了H*缺乏,从而提高了酸盐降解为氨 (NRA) 的效果. 从 Pt 位点到 Ir 位点的溢出增加了 NRA 反应速率,改善了催化剂性能.
科学领域:
- 不同质的催化剂.
- 材料科学是一种材料科学.
- 电化学 电化学 电化学
背景情况:
- 基于 (Ir) 的催化剂显示出降低酸盐到氨 (NRA) 的潜力.
- 一个关键的挑战是酸盐 (NO2-) 和 (H2) 在Ir位点的竞争性吸附,导致H*缺乏.
- 这种H*缺陷限制了Ir催化剂在NRA反应中的实际应用,特别是在高NO2-度下.
研究的目的:
- 开发一种有效的策略,以克服H*缺陷,以Ir为基础的催化剂的NRA.
- 设计和合成双活性位点的Ir-Pt/TiO2复合催化剂.
- 调查从 Pt 到 Ir 站点的溢出在加强 NRA 活动中的作用.
主要方法:
- 使用物理混合 (Ir+Pt/TiO2) 和联合浸 (IrPt/TiO2) 方法制造Ir-Pt/TiO2复合催化剂.
- 电催化评估NRA活动和反应动力学.
- 使用各种技术和密度函数理论 (DFT) 计算进行表征,以阐明反应机制和H*迁移.
主要成果:
- 最佳干混合的Ir+Pt/TiO2催化剂实现了NRA速率常数12.4 L·gIr+Pt−1·min−1,是Ir/TiO2.2的两倍.
- Ir+Pt/TiO2催化剂表现出第一阶级反应动力学,表明缓解了H*缺乏.
- 在 Pt 站点生成的 H* 通过 TiO2 支持迁移到 Ir 站点,通过表征和 DFT 计算得到证实.
- IrPt/TiO2合金催化剂进一步增强了Pt-Ir协同作用,达到NRA最高速率常数17.0 L·gIr+Pt−1·min−1.1.
结论:
- 双活性位点的Ir-Pt/TiO2催化剂有效地解决了基于Ir的NRA中的H*缺乏.
- 由TiO2支持促进的从Pt到Ir站点的溢出显著加快了NRA反应.
- 开发的催化剂为有效的化物降解为氨提供了一个有希望的途径.
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