基于Co的单原子催化剂中的氧气电催化剂通过N和S的协同协调进行调节的理论研究
Rui He1, Xinyu Zhang1, Linlin Zhang1
1Department of Physics, Mathematics and Computer Science, Kunming Medical University, Kunming, China. ynuzll@163.com.
/硫联合化单原子催化剂 (SACs) 显示出出色的稳定性和可调节的氧气电催化活性. 像CoN2S2-pen和CoN2S2-hex这样的特定配置,分别为氧气减少和进化反应提供了有希望的低过量的潜力.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 计算化学的计算化学
背景情况:
- 设计高效的非贵金属催化剂对于能源应用至关重要.
- 当地协调环境显著影响催化剂性能.
- 支持石墨烯的单原子催化剂 (SAC) 提供高原子利用率和可调节性质.
研究的目的:
- 研究 (N) 和硫 (S) 协调对SAC电子结构和电催化活性的影响.
- 为了确定双功能氧气电催化剂的最佳Co-N-S配置.
- 了解控制催化性能的基本机制.
主要方法:
- 使用密度函数理论 (DFT) 的计算.
- 在石墨烯上系统地探索各种Co-N-S协调配置.
- 分析形成能量,溶解潜力,电荷密度差异和预测状态密度 (PDOS).
主要成果:
- 所有探索的Co-N-S配置都显示出有利的热力学和电化学稳定性.
- 在CoN2S2-pen配置中,氧降解反应 (ORR) 的超电位低 (0.53V).
- CoN2S2-hex配置在氧演化反应 (OER) 中表现出优异的性能,超电位为0.42V.
- 观察到C3d和O2p轨道之间的强烈杂交,促进O2激活和中间稳定.
结论:
- N/S协调有效调节SACs的电子结构.
- 特定的Co-N-S配置可以实现ORR和OER的高双功能活动.
- 这些发现突显了N/S联合化SACs作为高效电催化剂的潜力.
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