原子Ni-化ZrO₂与亚纳米级Fe集群用于并联C-C键裂解和合

科学领域:

• 生物质转换生物质转换
• 催化剂是一种催化剂.
• 有机合成 有机合成

背景情况:

• 生物质的主要组成部分素的可持续利用,将其转化为高价值产品,对生物炼油厂至关重要.
• 一联催化为生物质衍生平台分子的复杂化学转换提供了一种有效的策略.
• 利格宁的固性和选择性功能化的挑战需要先进的催化系统.

研究的目的:

• 开发一种新型的催化剂,用于可持续的,一串联转化素β-O-4化合物成黄.
• 在有氧和无基条件下实现高产量和时空产量.
• 阐明开发系统的合作催化机制和基质多功能性.

主要方法:

• 在Ni-doped ZrO2纳米片上合成带有亚纳米度Fe-O集群的中孔Fe3@Ni1-ZrO2催化剂.
• 一串联催化转化素β-O-4段和相关化合物变成黄.
• 使用受控实验和密度函数理论 (DFT) 计算的机制研究.

主要成果:

• 从素β-O-4片段获得56.2%的黄产量,时空产量 (STY) 为3.3ggcat-1h-1.1.
• 证明了各种素β-O-4二极体和替代的2'-酸的高效转化为生物活性黄.
• 揭示了一种合作机制,涉及ZrO2用于氧化裂变,Fe3集群用于阿尔多尔凝结,以及Ni站点用于选择性控制.

结论:

• 设计的Fe3@Ni1-ZrO2催化剂可实现高效的,有氧的,无基的,单的合转化,将素β-O-4转化为黄.
• 协同的催化效应和强大的微环境是过程的高性能和基质多功能性的关键.
• 这项工作为可持续地将红素价值化为有价值的自然产品提供了一个有希望的途径.