探索用于光催化物的金属有机框架的化学设计空间
Beatriz Mourino1, Sauradeep Majumdar1, Xin Jin1
1Laboratory of Molecular Simulation (LSMO), Institut des Sciences et Ingénierie Chimiques, Valais Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL) Rue de l'Industrie 17 CH-1951 Sion Valais Switzerland berend.smit@epfl.ch.
Chemical science
|May 29, 2025
概括
我们开发了一种结合DFT和机器学习的方法,用于设计 (HER) 和氧进化反应 (OER) 的金属有机框架 (MOF) 光催化剂. 我们的方法确定了有前途的MOF候选者,具有高效光催化剂的理想性质.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 计算化学的计算化学
- 光催化作用的光催化
背景情况:
- 金属有机框架 (MOF) 是水分裂的有希望的光催化剂.
- 设计具有进化反应 (HER) 和氧进化反应 (OER) 的最佳电子和结构性质的MOF仍然是一个挑战.
研究的目的:
- 为设计MOF光催化剂引入一个结合DFT和机器学习的方法.
- 选大型MOF数据库,寻找具有适合HER和OER属性的候选物.
- 为了确定有效的MOF光催化剂的关键化学设计原则.
主要方法:
- 利用DFT工作流来计算来自QMOF和实验数据库的314个MOF的5个描述符.
- 开发了在DFT数据上训练的机器学习模型,以预测MOF光催化性能.
- 对有前途的候选人进行选的QMOF和定制的CDP-MOF数据库.
主要成果:
- 确定了许多具有适合 HER 的特性的 MOF (带间隙,带边对齐,电荷载体有效质量).
- 发现很少有QMOF材料具有适合OER的频段边缘对齐.
- 在CDP-MOF数据库中,具有正确OER带对齐的材料的百分比更高,突出了Au-pyrazolate,Ti集群和Mn4Ca集群等图案.
结论:
- 结合的DFT和ML方法对于选和设计MOF光催化剂是有效的.
- 在MOF中实现高效的OER需要仔细选择构建块和金属节点.
- 特定的图案,包括模仿自然光合作用中心的图案,显示出OER催化的巨大潜力.
