从氨中高效生产,使用基于Ce的金属有机框架 (MOF) 衍生的CeO2上的Ru纳米颗粒与氧空隙
Wenying Wu1, Wenhao Yao1, Yitong Liu1
1Key Laboratory of Cluster Science Ministry of Education, Beijing Key Laboratory of Photoelectronic/Electrophotonic Conversion Materials, Advanced Research Institute of Multidisciplinary Science, School of Chemistry and Chemical Engineering, Beijing Institute of Technology, Beijing 100081, China.
这项研究增强了使用新型 (Ru) 催化剂支持二氧化 (CeO2) 的氨分解,以生产无二氧化碳的. 优化的催化剂在产生气方面表现出高性能.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
- 化学工程是化学工程的重要组成部分.
背景情况:
- 氨是储存的可行材料,因为它易于处理和无二氧化碳分解成.
- 基于 (Ru) 的催化剂对氨分解有效,但改善Ru-支持相互作用是增强催化活性的关键.
研究的目的:
- 合成和表征二氧化 (CeO2) 支持与可调节的氧气空缺的Ru基催化剂.
- 研究氧气空缺对Ru/CeO2在氨分解中的催化性能的影响.
主要方法:
- 以为基础的金属有机框架 (MOF) 被用作制备CeO2.2的前体.
- 用减少来控制CeO2表面氧气空缺的度.
- 使用X射线光电子光谱 (XPS),拉曼光谱,X射线吸收细结构 (XAFS) 和密度功能理论 (DFT) 计算进行了表征和分析.
主要成果:
- 在CeO2表面上成功地引入了丰富的氧气空缺,随着缩的延长,它们的度会增加.
- Ru/CeO2-4h催化剂,利用CeO2减少4小时,显示出对氨分解的优良催化活性.
- 在500°C时实现了98.9%的氨转化和39.74 mmol gcat-1 min-1的产量,以及36,000 mL gcat-1 h-1.1的GHV.
- XAFS和DFT的结果证实了通过Ru-O-Ce债券在氧空缺处稳定的Ru定,这降低了N-H债券裂变能量障碍.
结论:
- 在CeO2支上的工程氧气空缺显著增强了用于氨分解的基于Ru的催化剂的催化活性.
- 在氧空缺处的Ru-O-Ce结合对于提高从氨中生产的效率至关重要.
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