双金属气凝中的低协调Cu-Ni边缘部位用于促进电化学酸盐转化为氨的转化

科学领域:

• 电化学 电化学 电化学
• 材料科学 材料科学 材料科学
• 催化剂是一种催化剂.

背景情况:

• 电化学酸盐还原反应 (NO3-RR) 是氨 (NH3) 合成的一个有前途的途径.
• 优化催化剂电子结构是提高NO3--RR效率的关键.
• 基于铜的电催化剂显示出潜力,但中间吸附需要增强.

研究的目的:

• 为NO3--RR开发高效的基于Cu的电催化剂.
• 研究双金属组成和结构在催化性能中的作用.
• 了解影响中间吸附和反应途径的电子性质.

主要方法:

• 合成小尺寸的Cu-Ni双金属气凝 (Cu-Ni MAs) 具有丰富的不和边缘部位.
• 在Na2SO4溶液中对NO3--RR的Cu-Ni MAs的电化学评估.
• 在活性,选择性和表面积方面与Cu-Ni纳米粒子 (NP) 进行比较.
• 标记同位素 (15N) 来确认氨的来源.
• 密度函数理论 (DFT) 计算以探测电子结构和吸附特性.

主要成果:

• 优化Cu-Ni 3:1 MAs实现了高NH4+产量 (3.30 mgh-1 mgcat-1) 和法拉代效率 (80.1%) 在 -0.4 V.
• 与Cu-Ni NP相比,Cu-Ni MAs表现出更高的内在活性,并且与ECSA规范化的NH4+产量相比是Cu-Ni NP的两倍.
• 低NO2-副产品产量 (0.69 mgh-1 mgcat-1) 表示具有高选择性.
• DFT计算显示,Cu-Ni边缘部位的电子特性发生了变化,增强了中间吸附和电子可用性.

结论:

• 小尺寸的Cu-Ni双金属气凝具有丰富的不和边缘区域,是NO3--RR的高效电催化剂.
• 在边缘部位定制电子结构显著提高了氨合成的催化性能.
• -MA为开发用于可持续生产氨的先进电催化剂提供了一个有希望的战略.