金属离子在M-N4位点上调节O2的产品选择性
Yue Feng1,2, Yu-Qi Wang1, Zi-Cong Wang1,2
1CAS Key Laboratory of Molecular Nanostructure and Nanotechnology, Beijing National Laboratory for Molecular Science, Institute of Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China.
金属离子对Co-N4催化剂的氧降解反应选择性有指导作用. 像Cs+这样的较大的离子促进2电子通路,有利于过氧化 (H2O2) 的产生.
科学领域:
- 电触媒溶解是一种电触媒.
- 表面化学 表面化学
- 材料科学 材料科学 材料科学
背景情况:
- 氧降解反应 (ORR) 对能源应用至关重要,产品选择性 (H2O2与H2O) 取决于催化剂.
- 具有--4 (Co-N4) 位点的分子催化剂对ORR有希望,但控制选择性仍然是一个挑战.
研究的目的:
- 研究金属离子体 (AM+) 对由Co-N4分子模型催化剂催化ORR产品选择性的影响.
- 阐明AM+在分子水平上影响ORR选择性的机制.
主要方法:
- 电化学测量以确定电子转移数和反应路径.
- 在现场电化学扫描道显微镜 (EC-STM) 用于可视化反应中间体.
- 理论计算以支持实验发现和理解离子相互作用.
主要成果:
- 金属离子体大小与ORR电子转移数相关:Li+ ≈ Na+ < K+ < Rb+ < Cs+.
- 大量的AM+电解质促进2电子ORR通路,产生过氧化 (HO2-).
- 在大型AM+的存在下,EC-STM在Co-N4催化剂上确定了被吸附的HO2-物种.
结论:
- 金属离子,特别是较大的离子,可以有效地引导ORR选择性向Co-N4催化剂上的H2O2生产.
- 大型AM+稳定HO2中间体,影响其进一步减少,从而影响整体产品分布.
- 电解质组成为调整ORR产品选择性在催化系统中提供了一个新的策略.
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