在2D MoS₂上揭示了表面支持的Mo/S集群的意想不到的沉没和嵌入动态,并使用了积极的机器学习

科学领域:

• 材料科学 材料科学 材料科学
• 表面科学是一门学科.
• 计算化学的计算化学

背景情况:

• 表面支集群是化学蒸气沉积后2D材料的常见缺陷,影响电子和磁性.
• 这些集群也被研究为活性和选择性催化剂.
• 现有的模型往往过于简化了集群行为,假设它们漂浮在表面上,由于计算限制.

研究的目的:

• 开发一种精确的机器学习潜力,用于模拟2D材料上的集群行为.
• 研究 (Mo) 和硫 (S) 集群在原始和有缺陷的二硫化物 (MoS2) 单层上的结构演变.
• 了解表面缺陷对集群形态和相互作用的影响.

主要方法:

• 开发一个图形神经网络机器学习潜力 (MLP),使用主动学习和精细调整预训练模型.
• Ab initio计算用于为MLP生成培训数据.
• 蒙特卡洛模拟使用MLP来探索Mo和S集群 (1-8个原子) 的结构动态.

主要成果:

• 聚合物始终嵌入到MoS2单层中,无论表面条件如何.
• 硫在完美的MoS2表面上漂浮.
• 在有缺陷的MoS2表面上,一些硫原子占据空缺位置,而剩余的集群则漂浮在上面.

结论:

• 这项研究突出了在二维材料上表面支集群的重要,经常被忽视的结构重建.
• 准确的建模,包括这些重建,对于理解材料特性和催化活性至关重要.
• 开发的MLP为探索2D材料中的复杂表面现象提供了一个强大的工具.