在双金属纳米粒子催化过程中的表面分离过程的独特动态特征

科学领域:

• 催化剂
• 材料科学
• 表面化学

背景情况:

• 双金属催化剂的表面分离会影响活性位点的分布和催化性能.
• 反应条件驱动的表面分离对反应动力学的影响尚不清楚.

研究的目的:

• 研究温度依赖,氧气诱导的表面分离对二金属PtCu纳米粒子CO氧化的动力学的影响.
• 在双金属系统中建立动态表面重组与宏观动力学之间的联系.

主要方法:

• 在PtCu纳米粒子上对CO氧化的动力学研究.
• 在现场红外光谱.
• 密度函数理论 (DFT) 的计算.
• 微动力学模型

主要成果:

• 在PtCu纳米颗粒中氧气诱导的Cu表面分离导致Pt表面位点度和协调的可逆变化.
• 在较高的温度下观察到明显的激活能量增加,与纯金属的行为形成鲜明对比.
• 在PtCo中观察到表明表面分离的动态趋势,但在PtRu合金中没有,这表明非典型的动态变化作为指标.

结论:

• 通过分离的动态表面重组直接影响双金属催化剂的宏观动力学.
• 动力参数的异常变化可以作为双金属系统中的表面分离的指标.