神经网络辅助分析空气-水界面的自由OH方向分布:高斯式还是指数式?
Hujun Shen1, Ling Chen1, Jiaxin Li1
1Guizhou Provincial Key Laboratory of Computational Nano-Material Science, Guizhou Education University, Guiyang 550018, P. R. China.
在空气-水界面上自由的O-H组的定向可以通过考虑两个状态来更好地解释:有序 (f-HOH-h) 和无序 (f-HOH-f). 顺序状态显著影响总频生成 (SFG) 信号,解决了长期以来的科学辩论.
科学领域:
- 物理化学 物理化学
- 表面科学是一门学科.
- 计算化学计算化学
背景情况:
- 在空气-水界面上自由的O-H组的方向分布是正在进行的科学辩论的主题.
- 现有的理论框架包括逐步角分布,高斯式模式和指数衰变.
- 由于对构成状态的考虑不足,对O-H组定向的理解受到挑战.
研究的目的:
- 研究构造状态对自由O-H组的方向分布的影响.
- 提出一个新的模型,准确地描述空气-水界面上的自由O-H群方向.
- 调和关于O-H群体导向的相互矛盾的理论框架.
主要方法:
- 基于神经网络 (NN) 的分子动力学 (MD) 模拟使用DeePMD.
- 自由的O-H组分为"双自由" (f-HOH-f) 和"混合" (f-HOH-h) 的状态.
- 开发和应用双高斯叠加模型.
主要成果:
- "混合" (f-HOH-h) 状态明显比"双自由" (f-HOH-f) 状态更为普遍.
- f-HOH-h状态呈现出一个狭窄的高斯式分布 (有序的水),平均倾斜角度为~40°.
- 在f-HOH-f状态显示一个广泛的高斯分布 (无序的水) 约90°.
- 双高斯模型准确地复制实验总频率生成 (SFG) 强度比和定向参数 D.
- 顺序的f-HOH-h状态对3700厘米-1的SFG信号产生了关键的影响,而无序的f-HOH-f状态的影响最小.
结论:
- 自由O-H组的构造状态 (有序与无序) 对于理解它们在空气-水界面上的方向至关重要.
- 拟议的双高斯叠加模型为自由的OH方向提供了全面的解释,解决了以前的辩论.
- 顺序的f-HOH-h状态在确定SFG信号中起着主导作用,突出了其在界面水研究中的重要性.
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