通过机器学习加速的非平衡分子动力学探测液体水的THz脉冲驱动时间反应
Kit Joll1, Philipp Schienbein2,3
1Department of Physics and Astronomy and Thomas Young Centre, University College London, London WC1E 6BT, United Kingdom.
The journal of physical chemistry letters
|August 28, 2025
概括
我们开发了一种机器学习潜力来模拟水中的超快分子动力学. 这种方法准确地捕捉到太赫兹脉冲如何破坏键并改变水
科学领域:
- 物理化学
- 计算化学
- 光谱学
背景情况:
- 超快速光谱显示了缩相中的分子动态.
- Ab initio分子动力学 (AIMD) 提供了原子细节,但对于非平衡过程来说计算成本很高.
- 模拟刺激和放松需要捕捉随机动态.
研究的目的:
- 开发一种有效的计算方法来模拟非平衡分子动力学.
- 研究液态水对太赫兹 (THz) 脉冲的时间依赖反应.
- 了解水的键网络和溶解环境的短暂扰动.
主要方法:
- 实现了机器学习潜力, 结合了时间依赖的电场.
- 保持电子结构的初始分子动力学 (AIMD) 准确度.
- 模拟液态水对12.3 THz高斯脉冲的反应,产生32 ns的轨迹数据.
主要成果:
- 这种方法准确地复制了实验可观测值,如瞬态二重化和双折射.
- 观察到THz脉冲驱动的激发,能量转移到转移和分子内振动.
- 证明了键网络的暂时破坏和重组.
结论:
- 开发的机器学习潜力可以准确模拟非平衡动态.
- THz脉冲可以通过扰乱其键网络暂时调节水的溶解环境.
- 建立了一个广泛适用的研究现场驱动分子过程的框架.
