基于醇和烯的挫折的易斯对的设计,以促进芳香性:DFT和机器学习的联合研究
Shicheng Dong1,2, Wenhao Wang1, Jun Zhu1
1School of Science and Engineering, The Chinese University of Hong Kong, Shenzhen, Guangdong 518172, China.
新的烯-醇丧的易斯对 (FLPs) 显示出无金属 (N2) 激活的前景. 这些新型FLP展示了N2激活的有效动力和热力学途径,促进了可持续化学.
科学领域:
- 有机金属化学
- 催化剂
- 计算化学
背景情况:
- 来自s和p块的主要组元素已被探索 (N2) 激活.
- 已知silylenes可激活各种小分子,但没有报告N2激活.
- 丧的易斯对 (FLP) 提供了一个无金属的小分子激活方法.
研究的目的:
- 为了设计和研究 (N2) 激活的新型"烯-烯"丧的易斯对 (FLPs).
- 使用这些设计的FLP计算评估N2激活的动力和热力学可行性.
主要方法:
- "烯-烯"的设计通过结合烯和部分来挫败易斯对 (FLPs).
- 综合密度功能理论 (DFT) 计算以调查N2激活路径.
- 基于热力学效益的 ΔE_ST 值对烯分量进行机器学习选.
主要成果:
- 设计的FLP被发现在动力学和热力学上有利于N2激活.
- 观察到低反应障碍 (16. 922.5 kcal/ mol) 和显著的运动性 (ΔG = -32. 3至 -36. 7 kcal/ mol).
- 机器学习表明较小的 ΔE_ST 值与 N2 激活的热力学优势相对应.
结论:
- 新型"烯"FLP对无金属N2激活有效.
- 通过芳香度增强的产品的热力学稳定性和低激活障碍是显著的进步.
- 这项工作扩大了FLP化学的范围,以实现可持续的N2激活.
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