在PtFeCoNiMo高合金中的铁协调调节局部环境以实现pH-通用演变反应
Xi Liu1,2, Zhen Chen2, Hao Meng1,2
1Guangdong Provincial Key Laboratory of Optical Information Materials and Technology, South China Academy of Advanced Optoelectronics, South China Normal University, Guangzhou, 510006, China.
这项研究引入了一种新型高合金催化剂 (HEA@KB),用于高效,普适pH的进化. 优化的催化剂表现出高于商业的性能,为生产提供了具有成本效益的解决方案.
科学领域:
- 材料科学
- 电化学
- 催化剂
背景情况:
- 在所有pH值上开发具有成本效益和稳定的电催化剂仍然是一个重大挑战.
- 基催化剂的效率很高,但价格昂贵,限制了在生产中的广泛应用.
- 现有的非贵金属催化剂通常具有较差的活性,稳定性或有限的pH普遍性.
研究的目的:
- 设计和合成一种新的,具有成本效益和pH值的通用电催化剂,用于进化反应.
- 研究将铁纳入高合金 (HEA) 的协同效应,以提高 HER 的性能.
- 通过实验和计算方法阐明结构活动关系和催化机制.
主要方法:
- 在Ketjen Black (HEA@KB) 支持的Pt-Fe-Ni-Mo-Co高合金催化剂的单合成与受控的纳米粒子堆叠.
- 在酸性,性和中性电解质中进行电化学表征,包括极化曲线和电化学阻抗光谱.
- 密度函数理论 (DFT) 的计算分析电子结构的变化,结合能量和电荷转移动态.
- 电子显微镜 (例如TEM,SEM) 来研究催化剂形态,纳米粒子大小和堆叠特征.
主要成果:
- 优化的HEA@KB催化剂表现出优异的HER活性,超电位低:12.44mV (酸性),61.35mV (性) 和55.71mV (中性) 在10mA cm-2.
- 在测试的pH范围内,性能明显超过商用20%的Pt/C催化剂.
- DFT的计算表明,铁的结合通过减弱Pt-H键 (Tafel阶段) 和通过增加状态密度和优化协调来增强电子转移,从而优化了Pt活性位点.
- 电子显微镜证实铁含量控制了纳米粒子堆叠,增加了电化学活性表面积.
结论:
- 开发的Pt-Fe-Ni-Mo-Co HEA@KB催化剂表现出显著的pH-通用HER活性和稳定性.
- 铁的加入通过调节电子结构和促进有利的形态来增强HER动力学.
- 这项工作为设计先进的低,高合金电催化剂提供了有前途的策略.
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