铁-硫结合对定制双原子铁位点电子结构的作用,以增强氧降低反应的作用
Lingmin Wu1, Chunfeng Shao2, Liming Wang1
1Guangdong Provincial Key Laboratory of Fuel Cell Technology, School of Chemistry and Chemical Engineering, South China University of Technology, Guangzhou, 510640, China.
加入硫稳定了氧降解反应 (ORR) 的双原子Fe2-NC催化剂,提高了通用电解质的性能,并增加了Zn-Air电池和微生物燃料电池的功率.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 金属聚合在氧降解反应 (ORR) 的双原子催化剂中是一个挑战.
- 增加金属负载往往导致不必要的集群或纳米粒子形成.
- 保持双原子结构对于催化剂效率至关重要.
研究的目的:
- 开发Fe2-NC双原子催化剂的硫结合策略.
- 为了调节Fe站点的电子结构,防止金属聚合.
- 为了增强ORR活性和稳定性在pH-通用电解质.
主要方法:
- 在Fe2-NC催化剂中加入硫.
- 合成优化的Fe2-S/NC-6催化剂,其中包含Fe-S键.
- 在性,中性和酸性溶液中进行电化学表征.
- 理论研究 (DFT) 分析电子结构和中间吸附.
- 在Zn-Air电池 (ZAB) 和微生物燃料电池 (MFC) 的性能评估.
主要成果:
- 具有Fe-S键的Fe2-S/NC-6催化剂在所有pH值中表现出异常的ORR活性.
- 优化的催化剂实现了高半波潜力 (E1/2):0.902 V (性),0.689 V (中性),0.781 V (酸性).
- 理论分析证实了Fe位点的d波段中心减少,并且由于Fe-S键,OH*吸附减弱.
- 铁2-S/NC催化剂表现出比Fe2-NC/S和Fe2-NC更好的预测ORR性能.
- 基于Fe2-S/NC-6的ZAB和MFC显示出显著的功率密度和稳定性.
结论:
- 加入硫是稳定双原子Fe2-NC催化剂的有效策略.
- Fe-S 键在调整电子结构以增强ORR方面发挥着至关重要的作用.
- 开发的催化剂对ZAB和MFC等能量转换设备的应用非常有前途.
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