通过第一原则的DFT和机器学习对M2N4-C型双原子催化剂进行电化学氨合成的计算选
Jiaxiang Wu1,2,3, Ziyang Qu1,2,3, Xiangyu Zhu1,2,3
1MIIT Key Laboratory of Semiconductor Microstructure and Quantum Sensing, Nanjing University of Science and Technology, Nanjing 210094, China. czhan@njust.edu.cn.
Nanoscale
|October 14, 2025
概括
研究人员开发了一种机器学习描述器,以快速选电催化剂用于电化学氨合成. 这种方法加快了发现高效催化剂的速度,补充了哈伯 - 博斯工艺,降低了碳排放.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 计算化学计算化学
- 电化学 电化学 电化学
背景情况:
- 电化学氨基合成为Haber-Bosch工艺提供了一个可持续的替代方案,在环境条件下运行,碳排放减少.
- 降解反应 (NRR) 涉及复杂的路径,使得高效电催化剂的计算选具有计算密集性和挑战性.
研究的目的:
- 开发一种快速的计算策略,用于识别和预测降解反应 (NRR) 的新型电催化剂.
- 用3D过渡金属研究基于石墨烯的M2N4-C双原子催化剂 (DAC) 的NRR活性和机制.
- 训练一个机器学习 (ML) 模型来预测NRR催化剂性能和反应途径.
主要方法:
- 密度函数理论 (DFT) 计算被用来研究45个候选M2N4-CDAC的NRR活性,其中M来自3D过渡金属.
- 用4860个DFT获得的数据点训练了一个标记为F的通用描述符,以预测NRR活动和路径偏好.
- 用M2N4-CDAC与M来自4d过渡金属验证了描述符的稳定性和可转移性.
主要成果:
- 根据DFT计算,六个候选M2N4-C DAC被确定为有前途的NRR电催化剂.
- 经过ML训练的描述符 Φ 在正确预测定性NRR活动时获得了84%的概率.
- 描述符 Φ 在不同的过渡金属系列 (3d 和 4d) 中表现出强度和可转移性.
结论:
- 通过使用 DFT 和 ML 训练的通用描述器,建立了一个用于选 NRR 催化剂的实用和高效的计算策略.
- 这种方法显著加速了用于氨合成的电催化剂的发现.
- 预计这些发现将极大地有利于电化学氨合成的工业发展.
