CO2 电还原到 CO 超过银纳米集群:核能对协同活动调节的影响
Parvathy Jayan1, Arijit Jana2, Zhengyuan Li3
1Department of Sustainable Energy Engineering, Indian Institute of Technology Kanpur, Uttar Pradesh, 208016, India.
原子精确的银纳米集群 (NCs) 通过电化学还原 (eCO2R) 有效地将CO2转化为CO. 降低纳米集群中的银原子性提高了CO的选择性和速率,提供了一个可持续的化学生产途径.
科学领域:
- 电化学和催化剂的应用
- 纳米材料科学 科学 纳米材料科学
- 可持续化学 可持续化学
背景情况:
- 电化学减排二氧化碳 (eCO2R) 对于生产可持续化学品和脱碳工业至关重要.
- 原子精确的金属纳米集群 (NCs) 为催化提供可调节的特性,但它们在eCO2R中的结构-活性关系尚未完全理解.
- 银纳米集群 (AgNCs) 是eCO2R转化为一氧化碳 (CO) 的有希望的电催化剂.
研究的目的:
- 为了研究原子精确的银纳米集群在eCO2R到CO中的结构-活性相关性.
- 为了阐明银核核和联体电子特性对eCO2R性能的影响.
- 为了确定最佳的AgNC结构,以实现高效和选择性的CO生产.
主要方法:
- 银纳米集群的合成和表征具有不同的核度:Ag21,Ag31和Ag42.
- 对AgNCs的eCO2R到CO的电催化性能评估,包括法拉第效率 (FECO) 和部分电流密度 (jCO).
- 了解反应机制和电子结构效应的第一原则计算.
主要成果:
- 减少银纳米集群核性 (例如,Ag21与Ag42) 显著提高了CO选择性 (FECO) 并转移了最佳潜力.
- 在纳米集群大小和性能之间观察到一个定量相关性:每 ~ 10 Ag 的原子都会改变 ~ 70-80 mV 的电位.
- 最小的纳米集群,Ag21,在0.59V与RHE相比,实现了接近单元的FECO (99.6%) 和在0.7V与RHE相比,达到148mA cm-2的高CO生产率 (jCO(max).
结论:
- 银纳米集群的核性是调整eCO2R活动和对CO的选择性的一个关键因素.
- 通过调节表面电荷和电子状态,Ag NC中的降低原子性降低了2e-减少通路的激活障碍.
- 原子精确的Ag NC,特别是像Ag21这样的较小的NC,代表了高效的电催化剂,用于从CO2中可持续地生产CO2.
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