在单原子 Cu 站点上进行氧气结合工程界面水调制,用于增强稀释酸盐电还原
Jiangyi Guo1, Lu-Hua Zhang1, Yabo Guo1
1National-Local Joint Engineering Laboratory for Energy Conservation in Chemical Process Integration and Resources Utilization, School of Chemical Engineering and Technology, Hebei University of Technology, Tianjin, 300130, P.R. China.
具有不对称活性位点的氧化工程铜催化剂 (Cu-NCOx) 有效地将稀释酸盐转化为氨. 这种策略精确地控制了界面水结构,提高了酸盐还原反应 (NO3RR) 的性能.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 酸盐还原反应 (NO3RR) 对于环境修复和氨合成至关重要.
- 催化剂界面微环境受,水和离子吸附的影响,显著影响NO3RR效率和选择性.
- 了解催化剂对这些微环境的结构控制是开发有效催化系统的关键.
研究的目的:
- 开发氧化工程 Cu-NCOx 单原子催化剂 (SAC) 具有可调节的氧功能组.
- 调查结构工程在控制面界微环境中的作用,以增强NO3RR.
- 为了阐明稀释酸盐溶液中酸盐降解的机制.
主要方法:
- 氧化工程Cu-NCOx SACs与不对称的Cu-N3O1活性位点的合成.
- 电化学实验以评估NO3RR性能 (法拉第效率,收益率).
- 理论计算 (例如,DFT) 以了解Cu-O协调,NO3-吸附和水界面相互作用.
主要成果:
- 引入Cu-O协调会产生缺电子的Cu位点,增强NO3-吸附和激活.
- 富含电子的氧功能通过静电相互作用有效地捕获Na+水合水.
- 由于竞争的演化反应 (HER),NO3RR的性能表现出火山与界面Na+-水合水度的关系.
结论:
- 将氧气纳入Cu SACs是一种有效的策略,可以提高稀酸盐溶液中的NO3RR.
- 在不对称的Cu SACs中心周围对界面水结构的精确控制对于高性能至关重要.
- 优化的Cu-NCO M电催化剂实现了96.7%的NH3法拉代效率和10.5molh-1gCu-1.5的产率.
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