通过铁催化实现天然乳酸盐的可持续聚合:一个综合实验和计算研究
Giuseppe Gravina1, Eugenio Romano2,3,4, Alessia Liporace1
1Dipartimento di Chimica e Biologia "A. Zambelli", Università Degli Studi di Salerno, Via Giovanni Paolo II 132, Fisciano, Salerno 84084, Italy.
地球上丰富的铁催化剂有效地聚合天然乳. 这种可持续的方法实现了高控制,甚至对于具有挑战性的单体,为聚合物合成提供了更绿色的方法.
科学领域:
- 聚合物化学 聚合物化学
- 有机金属催化工艺
- 可持续材料 可持续材料
背景情况:
- 环开聚合 (ROP) 对于合成聚而至关重要.
- 开发高效和可持续的ROP催化剂仍然是一个关键的挑战.
- 地球上丰富的金属催化剂为贵金属提供了一个可持续的替代品.
研究的目的:
- 为了研究地球上丰富的Fe (II) 基催化剂,用于 ε-和 δ-乳酸盐的ROP.
- 评估催化剂的效率,控制和适用于具有挑战性的单体的应用.
- 用计算方法阐明催化机制.
主要方法:
- 使用 ε-和 δ-乳酸进行环开放聚合实验.
- 使用NMR和GPC等技术对聚合物进行表征.
- 密度函数理论 (DFT) 计算以研究催化机制.
主要成果:
- 铁II催化剂显示了乳聚合的高周转频率 (TOFs).
- 实现了对聚合物的优良控制,特别是对于具有挑战性的d-置换乳.
- DFT的计算表明二核铁物种的形成以及一个复杂的,单体依赖的机制.
结论:
- 地球上丰富的Fe (II) 催化剂对天然乳的可持续ROP是有效的.
- 催化剂系统显示出处理难以处理的单体的前景,扩大了聚合物合成的可能性.
- 这项研究突出了铁催化RP的机械复杂性.
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