探索LC-HRMS数据的无监督多变量时间趋势分析中的非目标查变异性

科学领域:

• 环境化学环境化学
• 分析化学 分析化学
• 质谱测量质量谱测量

背景情况:

• 使用液体染色学高分辨率质谱的非目标查 (NTS) 对于识别工业废水等复杂样品中的未知污染物至关重要.
• 准确检测和解释时间趋势,特别是溢出事件,是NTS应用程序的关键目标.
• 在NTS中多变量模型的性能受到各种软件工具生成的功能列表质量的影响.

研究的目的:

• 评估五种峰值选择工具 (MarkerView,MZmine3,XCMS,OpenMS,SIRIUS) 用于在工业废水NTS数据中进行无监督的时间趋势探索.
• 评估不同软件工具对功能列表质量的影响,并随后使用稀疏主要组件分析 (SPCA) 进行多变量分析.
• 通过将SPCA与分层引导 (SBS-SPCA) 结合起来,提高时间趋势检测的可靠性.

主要方法:

• 使用稀疏主要组件分析 (SPCA) 进行无监督的时间趋势探索,重点关注其选择信息特征和提高模型解释能力的能力.
• 采用了两个数据集:一个控制的验证集和一个现实数据集,每天采集52个工业废水样本.
• 使用SPCA (SBS-SPCA) 实现分层启动,以评估检测到的时间趋势的稳定性.

主要成果:

• 在验证组中,SPCA有效地区分了尖端模式,突出了特征/文物优先级的工具特定差异.
• XCMS,MZmine3和OpenMS显示出更高的一致性,并被选择进行进一步分析.
• 在优化条件下,在使用SBS-SPCA (选择频率>70%) 的选定工具中,在9个持久标记物中,有5个被稳定检测出来.

结论:

• 可解释,稀疏的模型增强了未经监督的NTS中的标记器检测,特别是对于时间序列数据.
• 峰值选择软件的选择对特征列表的结构和多变量分析的结果产生重大影响.
• 这些发现对于在暂时动态的环境暴露场景中推进高通量NTS应用至关重要.