结合数据驱动和量子化学方法来评估明尼苏达州的函数 (M06-2X,MN12-SX和MN15) 用于形成预测的度

科学领域:

• 计算化学计算化学
• 量子化学 是一个量子化学.
• 热化学 热化学 热化学

背景情况:

• 准确预测形成的标准度 (ΔHf°) 对于理解分子稳定性和反应能量是必不可少的.
• 对于新的或不稳定的化合物,通常无法获得ΔHf°的实验数据,因此需要可靠的计算方法.
• 本研究评估了三种明尼苏达密度函数 (M06-2X,MN12-SX和MN15) 的性能,用于预测碳化合物中的ΔHf°.

研究的目的:

• 为了对M06-2X,MN12-SX和MN15密度函数在预测碳化合物形成标准度 (ΔHf°) 的准确性进行基准测试.
• 评估零点能量 (ZPE) 校正对这些密度函数的准确性的影响.
• 开发和评估用于增强热化学预测的机器学习模型.

主要方法:

• 量子化学计算使用高西安16与cc-pVTZ基础集进行.
• 使用密度函数M06-2X,MN12-SX和MN15,包括单点能量和振动频率计算用于ZPE校正.
• 使用随机森林回归器的机器学习模型被训练在分子描述符和实验 ΔHf° 值上.

主要成果:

• MN15密度函数在预测 ΔHf° 值方面表现出最高的准确性,在包括 ZPE 校正时,平均绝对误差为 1.70 kcal/mol.
• MN12-SX对ZPE校正表现出显著的敏感性,影响了其预测可靠性.
• 机器学习模型在非循环系统上表现良好,但在紧张的循环分子中面临挑战.

结论:

• 确定MN15为最准确的密度函数,用于预测碳化合物形成的标准度 (ΔHf°),特别是在ZPE校正的情况下.
• 混合量子化学和机器学习方法提供了一种经过验证的途径,以提高热化学预测的准确性.
• 需要进一步开发以解决使用数据驱动方法对应力循环系统的 ΔHf° 预测.