评估显式极化对二氧化碳在离子液体中的溶解模型的影响

科学领域:

• 计算化学计算化学
• 材料科学 材料科学 材料科学
• 化学工程是化学工程的重要组成部分.

背景情况:

• 离子液体对二氧化碳 (CO2) 捕获具有很高的选择性.
• 分子动力学 (MD) 模拟对于理解离子液体中二氧化碳吸附至关重要.
• 以前的MD研究经常使用电荷尺度的力场,简化了极化效应.

研究的目的:

• 为了比较二氧化碳在离子液体中的明确极化与隐性极化 (电荷缩放) 的MD模型.
• 评估极化模型对结构性,动态性和光谱性质的影响.
• 对两种特定的离子液体的实验数据来评估这些模型的准确性.

主要方法:

• 分子动力学模拟使用明确极化和电荷缩放的力场进行.
• 计算的特性包括结构安排,分子动力学和振动光谱 (1D和2D-IR).
• 模拟结果与基于1--3-甲基利米达 (BMIM+) 的离子液体中二氧化碳的实验测量结果进行了比较.

主要成果:

• 显式极化显著改变了二氧化碳在离子液体中的结构,动态和光谱性质.
• 显式极化使CO2周围的局部离子变软,而CO2扩散受到离子液体重组的影响.
• 与电荷缩放模型相比,显式偏振模型在匹配实验观测值方面显示了适度的改进.

结论:

• 电荷尺度的力场可能足以计算离子液体中二氧化碳的光谱性质.
• 显式极化模型可以更好地与实验结构和动态数据达成一致.
• 电荷缩放力场的使用者应考虑在离子模型中的潜在过度硬和富有离子的偏差.