基于分子指纹和累积中性损失的电子喷雾电离质谱分析物的电离效率预测
Alexandros Nikolopoulos1, Denice van Herwerden1, Viktoriia Turkina1
1Van 't Hoff Institute for Molecular Sciences (HIMS), University of Amsterdam, 1098XH, Amsterdam, The Netherlands.
这项研究引入了在液体染色学高分辨率质谱学 (LC-HRMS) 中进行无标准定量化的新方法. 它使用从分子指纹和MS2碎片化模式中预测的电离率 (IE) 来准确估计已知和未知化合物的度.
科学领域:
- 分析化学 分析化学
- 质谱测量质量谱测量
- 计算化学计算化学
背景情况:
- 使用液体染色学高分辨率质谱法 (LC-HRMS) 进行非目标分析 (NTA) 的量化是具有挑战性的,因为缺乏分析标准.
- 基于结构的预测电离效率 (IE) 为度估计提供了高精度,但依赖于可靠的分析物识别.
- 化学识别的不确定性损害了基于结构的IE预测模型的可靠性.
研究的目的:
- 调查使用MS2碎片化光谱的累积中性损失来预测电离效率 (IE).
- 开发和验证用于预测logIE的模型,使用已识别的分析物的分子指纹和未识别的分析物的MS2光谱.
- 扩大HRMS中已知和未知化合物的无标准量化能力.
主要方法:
- 开发了两个logIE的预测模型:一个使用PubChem分子指纹用于结构识别的分析物.
- 开发了第二个模型,使用MS2碎片化光谱的累积中性损失,适用于结构不明的分析物.
- 通过使用试验组和从加茶提取物中获得的LC-HRMS数据验证模型;将模型编译成公开可用的Julia包.
主要成果:
- 分子指纹模型实现了0.72logIE的根平均平方误差 (RMSE) 对于已识别的分析品.
- 基于MS2的模型显示出有希望的结果,测试组的RMSE为0.79 logIE,LC-HRMS特征的RMSE为0.62 logIE.
- 开发的 Julia 包为 NTA.中已识别和未识别的化合物提供了无标准的量化工作流程.
结论:
- 来自MS2光谱的累积中性损失为预测IE提供了可靠的方法,使未知化合物的量化成为可能.
- 开发的模型和软件包提高了HRMS中无标准量化的准确性和适用性.
- 这些工作流提供了可通用的工具,用于用最小的方法特定变量估计度.
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