单原子调节的反应性氧物种生成和基于氨酸的金属中的网络交联,用于选择性光催化
Yiqin Zhang1, Shijin Jian1, Zixuan Li1
1State Key Laboratory for Porous Metal Materials, Shaanxi Key Laboratory of New Conceptual Sensors and Molecular Materials, Shaanxi International Research Center for Soft Matter, Xi'an Key Laboratory of Sustainable Polymer Materials, School of Materials Science and Engineering, Xi'an Jiaotong University, Xi'an, 710049, P.R. China.
金属中的单个原子通过调整反应性氧物种 (ROS) 生成来精确控制光催化选择性. 这一突破使得α-terpinene的选择性氧化成为可能,推进了人工光催化.
科学领域:
- 超分子化学 超分子化学
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 光催化作用的光催化
背景情况:
- 对光催化选择性的精确控制对于人工系统来说至关重要但具有挑战性.
- 单原子调制在自然界中很常见,但很难人工复制.
研究的目的:
- 使用单原子调制开发具有可调节选择性的金属光催化剂.
- 研究中心金属原子,反应性氧物种 (ROS) 生成和光催化结果之间的关系.
主要方法:
- 合成的基于氨酸的金属,具有不同的中心金属原子 (Co,Ni,Cu,Zn).
- 研究了联体到金属的电荷转移和ROS生成途径 (电子与能量转移).
- 使用二次协调与聚4-乙烯胺) 进行异质催化.
主要成果:
- 不同的金属中心 (Co, Zn) 选择性地产生超氧化 (O2•−) 或单片氧 (1O2).
- 和金属表现出双重ROS生成途径.
- 基于ROS途径,实现了α-terpinene到p-cymene或ascaridole的选择性氧化.
- 不同质的催化剂显示出增强的稳定性和可回收性.
结论:
- 金属内的单原子调制有效地控制了ROS生成和光催化选择性.
- 这一战略为设计先进的人工光催化剂提供了一条途径.
- 开发的金属封装系统显示了在催化中实际应用的潜力.
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