酸盐气溶同位素定量学高分辨率质谱:方法开发,校准和应用于大气样本的应用

科学领域:

• 环境化学环境化学
• 大气科学 大气科学
• 分析化学 分析化学

背景情况:

• 酸盐 (NO₃^-) 的稳定同位素比例对于理解大气氧化和来源分配至关重要.
• 传统的同位素比质谱法 (IRMS) 有其局限性,包括大样本尺寸要求和无法测量"聚集"的同位素.

研究的目的:

• 开发和验证一种高分辨率的电喷离子化轨道质谱法 (ESI-Orbitrap) 方法,用于直接量化NO3的同位素.
• 建立一个优化的样本准备工作流程,以尽量减少同位素测量的偏差.
• 为了使多次替代 ("聚集") 酸盐同位素的特征.

主要方法:

• 利用一种新的ESI-Orbitrap质谱技术进行NO3同位素分析.
• 实施了优化的样品准备工作流程,包括离子染色学 (IC) 净化,自动分量采集,中和,去水和甲醇复合.
• 使用USGS34和USGS35标准对精确的δ¹⁵N, δ¹⁸O和 Δ¹⁷O测量进行了校准.

主要成果:

• 实现了精确的 δ15 N, δ18 O 和 Δ17 O 值 (±0.4-0.6 ‰),并使聚集的同位素 (Δ15 N18 O, Δ17 O18 O, Δ18 O) 的表征成为可能.
• 在气溶样本中对δ¹⁵N和Δ¹⁷O与脱剂-IRMS方法有很好的一致性.
• 初步数据揭示了不同聚集的同位素的不同行为,为氧化化学和源提供了洞察力.

结论:

• 新的ESI-Orbitrap方法为大气NO3的详细同位素分析提供了一个强大的工具,克服了传统方法的局限性.
• 测量聚合同位素的能力扩大了研究大气化学和酸盐来源的限制.
• 这种方法为其他氧离子气溶的多同位素学分析奠定了基础.