用显微镜和光谱电化学EPR和Mössbauer方法识别的FeNC催化剂中的可逆氧化物结构

科学领域:

• 材料科学
• 电化学
• 催化剂

背景情况:

• 在铁--碳 (FeNC) 催化剂中识别活性位点对于推进氧降解反应 (ORR) 至关重要.
• 在催化剂制备,储存和电化学循环过程中理解活性位点的变化存在重大挑战.

研究的目的:

• 研究高性能FeNC催化剂中的铁中心的结构,协调和氧化/旋转状态.
• 在储存,电极准备和电化学循环过程中阐明铁位点的可逆和不可逆变化.

主要方法:

• 高分辨率传输电子显微镜 (TEM) 用于结构分析.
• 铁Mössbauer和电子磁共振 (EPR) 光谱用于详细的铁中心特征.
• 在现场分析的补充光谱电化学Mössbauer和EPR方法.

主要成果:

• 作为制备的FeNC材料显示均分布的孤立或少原子的铁位点.
• 莫斯巴乌尔和EPR确定了各种铁物种,包括高旋转Fe (III) 和Fe (II) 和中间旋转Fe (II) 在不同的协调中.
• 氧气暴露诱导了Fe (II) 到Fe (III) 的氧化,改变了铁的分布,并形成了氧化铁纳米粒子.
• 应用潜力导致集群和孤立部位的可逆Fe (III) 到Fe (II) 减少,表明结构保留.

结论:

• FeNC催化剂表现出复杂的铁物种和协调环境.
• 氧气暴露对铁位点的完整性和分布产生重大影响.
• 电化学循环诱导铁氧化状态的可逆变化,表明催化剂的稳定性.