构建可修改的基于酸的共价有机框架,具有不可逆转的链接,以实现有效的光催化CO2减少

科学领域:

• 材料科学 材料科学 材料科学
• 催化剂是一种催化剂.
• 摄影化学的使用.

背景情况:

• 共价有机框架 (COF) 对光催化二氧化碳减排 (pCO2RR) 是有前途的.
• 传统COF的不稳定性和有限的可修改性阻碍了pCO2RR的性能.
• 开发强大且可调节的COF对于高效的二氧化碳转化至关重要.

研究的目的:

• 为增强pCO2RR设计和合成具有不可逆转的共价键的基于酸的新型COF.
• 研究COF结构,电子特性和光催化活性之间的关系.
• 为了实现高合成气产量和pCO2RR的稳定性.

主要方法:

• 在现场对可修改 bis-phthalonitrile 的聚凝,以产生以太结合的 COF (CoOP,CoPOP,CoBOP).
• 光催化二氧化碳还原反应 (pCO2RR) 实验使用光敏感剂和牺牲剂.
• 使用实验技术和密度函数理论 (DFT) 分析进行表征.

主要成果:

• 在pCO2RR.中,CoBOP显示了创纪录的合成气性能 (CO: 83.7 mmol g-1 h-1,H2: 54.7 mmol g-1 h-1)
• 合成的COF (CoOP,CoPOP,CoBOP) 由于不可逆转的共价键,在极端环境中表现出极好的稳定性.
• DFT分析显示,CoBOP中最低的无人分子轨道 (LUMO) 的最佳匹配提高了光电子传输效率.

结论:

• 具有不可逆转的共价键的基于氨酸的COF可以实现卓越的pCO2RR性能和稳定性.
• 结构和电子调整,特别是LUMO水平对齐,是促进光催化活性的关键.
• 这项工作为设计先进的COF以有效减少二氧化碳提供了有价值的策略.