通过氧性无形金属氧化物介导的界面水激活和结构进化促进电催化CO2的减少

科学领域:

• 电触媒溶解是一种电触媒.
• 材料科学 材料科学 材料科学
• 表面化学 表面化学

背景情况:

• 接口水对于二氧化碳化至关重要,但难以选择性激活.
• 进化反应 (HER) 与二氧化碳减少相竞争,降低了效率.
• 控制界面水结构是指导催化通路的关键.

研究的目的:

• 为选择性CO2化设计界面水激活.
• 为了抑制竞争的进化反应 (HER).
• 为涉及水的电催化反应开发一种多功能策略.

主要方法:

• 在银 (Ag) 电极上制造无形的MnOx覆盖层.
• 在现场表征技术来探测水的界面结构.
• 理论计算 (DFT) 了解反应机制和能量障碍.
• 电化学测试用于减少二氧化碳,减少酸盐和电池性能.

主要成果:

• 该MnOx覆盖层诱导了一个有序的四坐标的键水结构 (4-HB-H2O).
• 水分离屏障降低了0.54 eV;她的屏障提高了0.61 eV.
• 在-1000 mA cm-2.2下实现了高的CO生产率 (12.8 mol h−1 g−1) 和68.6%的法拉第效率 (FE).
• 在500小时内在-200 mA cm-2下表现出极好的稳定性 (>95% FE_CO).
• 展示了酸盐转化为氨的高FE (88.5%) 和高效的Zn-CO2电池性能 (98.5%FE_CO).

结论:

• 无形MnOx覆盖层有效调节界面水,提高CO2化选择性.
• 这种方法成功地抑制了HER,并改善了整体的催化性能.
• 该策略是多功能性的,适用于其他涉及水的电催化转换,如酸盐减少和二氧化碳电池.