用地表氧气控制异质催化
Arved C Dorst1,2, Zhikai Jiang3, Maxwell Gillum4
1Institute of Physical Chemistry, University of Göttingen, Göttingen, Germany.
在表面的地下氧气改变一氧化碳 (CO) 的氧化. 没有它,二氧化碳以高能量去吸收;用它,二氧化碳热化,影响催化活性.
科学领域:
- 不同质的催化剂.
- 表面科学是一门科学.
- 化学动力学 化学动力学
背景情况:
- 表面在催化过程中至关重要,特别是在CO氧化过程中.
- 表面的氧物种显著影响罗的催化反应性.
- 表面下氧气可以在上形成,可能改变反应途径.
研究的目的:
- 为了研究地下氧气对单晶Rh表面的CO氧化作用.
- 了解地下氧气如何改变反应动态和产物脱氧.
- 阐明地下氧气在上CO氧化机制中的作用.
主要方法:
- 分子束表面散射实验. 分子束表面散射实验.
- 用于产品分析的离子成像技术.
- 超高真空 (UHV) 表面科学方法.
- 密度函数理论 (DFT) 的计算.
主要成果:
- 在没有地下氧气的情况下在Rh2x1) -O附加层上氧化CO,产生高热CO2脱氧,表明从过渡状态直接释放能量.
- 地下氧气的存在导致了热化的CO2速度分布.
- DFT计算显示,一种受益的化学吸收状态与地下氧形成,暂时捕获二氧化碳进行热化.
结论:
- 表面下氧气从根本上改变了 CO 氧化反应在上的动态.
- 地下氧气形成一个暂时的化学吸收状态,导致产品的热化.
- 了解这些影响对于设计高效的基催化剂至关重要.
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