了解一个晶体推拉,norbornadiene光开关的光化学
Federico J Hernández1, Jordan M Cox2, Jingbai Li3
1Department of Chemistry, Queen Mary University of London Mile End Road London E1 4NS UK f.hernandez@qmul.ac.uk.
分子太阳能热 (MOST) 材料储存太阳能. 晶体中的推拉诺博纳 (NBD) 衍生物通过超快的 [2+2]-光环添加来实现高效的能量储存,这对MOST应用非常有希望.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 摄影化学的使用.
- 计算化学的计算化学
背景情况:
- 分子太阳能热 (MOST) 材料使用可逆光感应反应来储存太阳能.
- 晶体MOST材料具有高能量密度和设备集成潜力.
- 固态中的光化学机制 绝大多数材料并未得到充分理解.
研究的目的:
- 在固态中研究推拉诺博纳 (NBD) 衍生物TMDCNBD的光化学机制.
- 了解晶体包装在NBD [2+2]-光环添加反应中的作用.
- 建立一个计算框架来建模超快的固态光化学.
主要方法:
- 多配置的量子力学计算.
- 非adiabatic分子动力学模拟. 非adiabatic分子动力学模拟.
- ONIOM ((QM/QM") 多尺度框架适用于TMDCNBD晶体.
主要成果:
- TMDCNBD的晶体包装允许通过S1/S0圆交叉点进行超快的 [2+2]-光环添加.
- 观察到可以忽略的激子运输.
- 预计TMDCNBD的量子产量为57%,TMDCQC的量子产量为37%.
- 为TMDCQC计算了0.36 MJ kg-1的能量储存.
结论:
- 推拉式norbornadiene光开关是水晶MOST应用的有希望的候选者.
- 开发的计算协议可用于模拟固态超快光化学.
- 固态效应显著影响光化学机制和效率.
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