通过LiPF6处理的双接口工程:在LLZTO上消除Li2CO3并规范高压固态电池的SEI
Jiapei Sun1, Leipeng Leng1, Tao Sun1
1State Key Laboratory of Materials Low-Carbon Recycling, College of Materials Science and Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, PR China. xpcheng@bjut.edu.cn.
Nanoscale
|March 2, 2026
概括
这项研究开发了一种LiPF6表面处理,用于固态电池中的陶填充剂. 该方法增强了填充剂-聚合物兼容性,并创建了一个稳定的固体电解质介相,提高了电池性能和寿命.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 储能 储能 储能 储能 储能 储能
背景情况:
- 全固态电池 (ASSLB) 的复合聚合物电解质 (CPE) 面临着接口挑战:在金属上充填物-聚合物兼容性差和不稳定的固体电解质接口 (SEI).
- 石榴型Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12 (LLZTO) 填充剂是有希望的,但在暴露在空气中时形成绝缘Li2CO3,阻碍性能.
- PVDF聚合物矩阵可以经历脱化,进一步降解电池组件.
研究的目的:
- 为LLZTO陶填充剂开发一个简单的表面修改策略,以克服ASSLBs基于PVDF的CPE的界面限制.
- 为了提高填充剂-聚合物兼容性,并调节电解质/金属接口上的SEI层.
- 提高ASSLBs的离子导电性和长期循环稳定性.
主要方法:
- 使用LiPF6溶液处理对LLZTO填充剂的表面修改.
- 修改后的LLZTO表面和由此产生的SEI层的特征.
- 制造和电化学测试LiPF6-CPEs在Li对称电池和使用NCM811阴极的完整ASSLB.
主要成果:
- LiPF6处理有效地去除了表面Li2CO3,并在LLZTO上形成了Li3PO4-LiF保护性涂层.
- 修改后的CPE (LiPF6-CPE) 呈现出高离子导电性 (8.74 × 10^-4 S cm^-1) 和 Li+ 转移数 (0.750).
- 在Li对称细胞中实现了1000小时以上的稳定循环,并在ASSLB中实现了优异的容量保留 (88.6%在0.5°C的100个循环后).
结论:
- LiPF6表面修改策略是高效和经济的,可以提高填充剂-聚合物兼容性和调节SEI特性.
- 这种方法为基于PVDF的高性能CPE和ASSLB的接口工程提供了通用的解决方案.
- 修改后的基于LLZTO的CPE可实现高性能ASSLB,抑制树生长和稳定的高压运行.
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