在氧化物-电解质界面对性水氧化作用的阴离子效应的多式操作性表征
Yemin Tao1, Tomohiko Utsunomiya2, Haiting Yu3
1Department of Materials, Imperial College London, Exhibition Road, SW7 2AZ London, U.K.
电解质阴离子大小显著影响氧演化反应 (OER) 在氧化催化剂上的活性. 较大的离子会产生更混乱的接口,通过促进分离的氧化离子和更快的溶剂重组来增强OER动力学.
科学领域:
- 电化学 电化学 电化学
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 表面科学是一门学科.
背景情况:
- 电极/电解质接口对于优化电催化剂性能至关重要.
- 了解电催化,特别是氧化演化反应 (OER) 上的阴离子效应,对于开发高效的能量转化系统至关重要.
研究的目的:
- 调查OER活性在电沉积的氧化上依赖于阴离子的起源.
- 阐明界面溶剂结构在调节OER动力学中的作用.
主要方法:
- 操作的光学光谱学.
- 激光诱导电流短暂 (LICT) 测量
- 表面增强的红外吸收光谱学 (SEIRAS)
- 量子力学/分子力学 (QM/MM) 模拟
主要成果:
- 对氧化的OER活性随着电解质离子大小的增加而增加 (TMA+ > K+ > Na+ > Li+).
- 内在周转频率与阴离子类型有很强的相关性,独立于氧化还原过渡能量.
- 较大的阴离子导致水界干扰和阴离子协调的水分子增加.
结论:
- 接口溶剂结构受电解质的影响,决定了OER活动.
- 一个更无序的接口通过促进反应性氧化离子和在O-O键形成过程中促进溶剂重组来加速OER.
- 多模式操作光谱和模拟揭示了以阴离子控制的界面溶剂结构作为电化学反应的关键因素.
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