Fijación de nitrógeno a través de un terminal de nitruro de Fe

Área de la Ciencia:

• Química inorgánica
• Catálisis
• La bioquímica

Sus antecedentes:

• Los nitritos terminales de hierro (FeN) son hipotéticos intermedios en la fijación biológica y química del nitrógeno.
• La evidencia experimental y los ejemplos sintéticos de especies de FeN derivadas de N2 han sido escasos.

Objetivo del estudio:

• Proporcionar pruebas experimentales de los nitritos de hierro terminales como productos intermedios en la fijación del nitrógeno.
• Para sintetizar y caracterizar las especies de FeN directamente a partir de N2.
• Para aclarar el mecanismo de conversión de nitrógeno a amoníaco por medio del hierro.

Principales métodos:

• Protonación de un catalizador de fijación de nitrógeno Fe-N2.
• Caracterización de los productos intermedios de la reacción, incluida una especie hidrazido2-).
• Análisis de la escisión del enlace N-N y de la liberación de amoníaco.

Principales resultados:

• Se formó un intermedio hidrazido Fe ((NNH2) 2-) neutro al protonar el complejo Fe-N2.
• Se produjo una escisión heterolítica del enlace N-N, liberando [FeIVN]+ y amoníaco (NH3).
• Se obtuvieron pruebas experimentales directas para las especies terminales de FeN derivadas de N2.

Conclusiones:

• Los hallazgos apoyan un mecanismo de tipo Chatt (distal) para la conversión de N2 a NH3 mediada por el hierro.
• La covalencia de ligandos juega un papel en el amortiguamiento de los estados de oxidación de los complejos de hierro durante la catálisis.
• El estudio ofrece ideas relevantes para el diseño de catalizadores para sistemas de fijación de nitrógeno sintéticos y naturales.