Síntesis de óxidos de alta entropía inspirada en la termodinámica

Área de la Ciencia:

• Ciencias de los materiales
• Química del estado sólido
• La termodinámica

Sus antecedentes:

• Los óxidos de alta entropía (HEOs) exhiben una termodinámica compleja influenciada por factores más allá de la temperatura.
• El potencial químico del oxígeno es una variable crítica, pero a menudo pasada por alto, en los sistemas HEO.
• Comprender los estados de valencia catiónica es crucial para predecir las propiedades y la estabilidad de HEO.

Objetivo del estudio:

• Demostrar experimentalmente la influencia del potencial químico del oxígeno en la valencia catiónica en las HEO de sal de roca.
• Desarrollar un marco predictivo para la estabilidad y sintetizabilidad de HEO.
• Para explorar nuevas composiciones HEO con propiedades sintonizables.

Principales métodos:

• Control experimental del potencial químico del oxígeno para influir en la valencia catiónica.
• Construcción de diagramas de fase de valencia preferidos y mapas de estabilidad entálpica.
• Síntesis y caracterización de HEOs de sal de roca equimolar utilizando XRD, XRF, EDS y XAFS.
• Cálculos atómicos con potenciales interatómicos de aprendizaje automático.

Principales resultados:

• Se ha demostrado la coacción de cationes multivalentes (Mn, Fe) en estados predominantemente divalentes en HEOs de sal de roca mediante el control del potencial químico de oxígeno.
• Se han sintetizado con éxito siete nuevos HEOs equimolares de sal de roca monofásica.
• Distribución de cationes homogéneos validada y estados de cationes divalentes confirmados.
• Desarrolló un diagrama de fase de valencia preferido y un mapa de estabilidad entálpica.

Conclusiones:

• El potencial químico de oxígeno es un parámetro termodinámico clave para el diseño y la síntesis de HEO.
• La superposición del potencial químico de oxígeno sirve como un descriptor crucial para predecir la estabilidad HEO.
• El marco desarrollado es ampliamente aplicable a diversas composiciones y estructuras de HEO.