Datos de química cuántica de alta calidad para la determinación del estado de espín en complejos de metales de...

Área de la Ciencia:

• Química Computacional
• Química Cuántica
• Ciencia de Materiales

Sus antecedentes:

• Los modelos de aprendizaje automático (ML) sobresalen en química orgánica utilizando datos fiables de teoría de funcionales de densidad (DFT).
• Los modelos de ML son menos fiables para complejos de metales de transición, especialmente la energética del estado de espín (SSE), debido a las imprecisiones dependientes del sistema de DFT.

Objetivo del estudio:

• Abordar las limitaciones de datos en ML para SSE de metales de transición.
• Crear un conjunto de datos de referencia y desarrollar modelos de ML mejorados para predicciones precisas de SSE.

Principales métodos:

• Se calcularon las brechas de energía de espín para 50 complejos octaédricos mononucleares de primera fila utilizando métodos multirreferencia CASPT2/CC de alto nivel.
• Se compararon sistemáticamente varios métodos DFT con el conjunto de datos de alta precisión.
• Se introdujo un descriptor basado en la estructura electrónica (Des-δ) y se empleó un marco de aprendizaje automático Δ (Δ-ML).

Principales resultados:

• Demostró que la fracción óptima de intercambio de Hartree-Fock en DFT depende de la transición específica del estado de espín.
• Extrapoló con éxito la precisión a nivel CASPT2/CC a un conjunto más grande de 500 complejos utilizando el marco Δ-ML con el nuevo descriptor.

Conclusiones:

• El conjunto de datos de referencia desarrollado y el enfoque Δ-ML mejoran significativamente la fiabilidad de las predicciones de ML para SSE de metales de transición.
• Este trabajo proporciona una vía para superar las limitaciones de DFT en la predicción de SSE para complejos de metales de transición.